首先，作者提出控制成核密度和調節各晶面之間相對生長(cháng)速率差異，從而實(shí)現各向異性生長(cháng)的思路，并從成核生長(cháng)動(dòng)力學(xué)模型角度闡明反應溫度、前驅體濃度以及表面能是控制成核、生長(cháng)、各向異性生長(cháng)階段的關(guān)鍵因素。根據這些條件，作者使用反溶劑擴散策略作為反應驅動(dòng)力，使反應在低溫過(guò)程進(jìn)行，同時(shí)，前驅體濃度維持較低水平，從而控制成核密度。
并且，通過(guò)在前驅體中引入表面活性劑鈍化表面，使表面能降低，反應活化能增大的策略，調控不同晶面之間的相對生長(cháng)速率，從而誘導各向異性生長(cháng)。采用這種策略，作者合成了厚度小于100納米，尺寸接近厘米級的CsPbBr3鈣鈦礦單晶薄膜，并且薄膜顯示出優(yōu)異的光學(xué)、電學(xué)性能、以及良好的柔性特質(zhì)。
隨后，作者詳細研究了薄膜生長(cháng)過(guò)程，通過(guò)對薄膜生長(cháng)階段原位觀(guān)察發(fā)現，盡管沿各晶面法向的生長(cháng)速率一致，然而不同晶面的暴露面積隨著(zhù)生長(cháng)時(shí)間的變化卻出現了顯著(zhù)差異。作者首先分析了各表面的晶面指數，并采用DFT計算了這些表面的表面能，結果發(fā)現這些晶面暴露大小的規律嚴格符合表面能大小關(guān)系和Wulf定律。這一結果表明鈣鈦礦單晶薄膜各向異性的生長(cháng)機制與提出的模型一致。
最后，作者通過(guò)調節反應溫度、前驅體濃度及表面活性劑濃度，實(shí)現了薄膜厚度的調控。最終得到了厚度100nm以下，尺寸接近厘米級的鈣鈦礦CsPbBr3單晶薄膜。同時(shí)，研究發(fā)現這一策略還適用于MAPbBr3、FAPbBr3等鹵化物鈣鈦礦單晶薄膜的制備，這為生長(cháng)超薄大尺寸鈣鈦礦單晶薄膜提供了一種新思路。
